MSDNFでもぽつぽつC++/CLIを使った質問があがってきているんですが、x64ともあいまって誤解が多いようです。
C++/CLIだけではなく、C++のネイティブはx64対応をきっちりやる必要があります。x64対応されていないものはたとえ/clrをつけたところでx64で動くわけではありません。
また/clr:pure, /clr:safeなアセンブリの場合には対象プラットフォームをAny CPUにすることが出来ますが、/clrなアセンブリはプラットフォーム別(x86, x64, IA64)に作成する必要があります。
また意外と盲点が.manifestファイル。この中にターゲットプラットフォームx86なんて記述があればx64では動きません。Windows XP ビジュアルスタイルにマニフェストを用いている場合には注意
.manifestが暴露していればわかりやすいけど、EXEに埋め込んでいるような場合にも注意が必要。
x64の注意点はいろいろあるんだけど、いろいろ複雑で難しいですねぇ。